李玉玺身材高挑、外型帅气，有着男孩般腼腆的笑容和一颗充满摇滚奔放的男人心，简单纯粹、洒脱内敛，能够不受拘束的真情流露，用音乐表达最真的自己，传达正面能量。李玉玺在音乐方面并不欠缺创作能力，很有才气，但还需要更多的磨练才能把属于他的特色更好的释放出来 。

2014年3月，与陈彦允、毕书尽、陈势安共同发行专辑《势在必行II》正式出道 ，专辑中四位歌手声音各具特色，配合默契，发行首周即空降台湾各大实体销售榜冠军。5月10日，与陈彦允、毕书尽、陈势安在台北合办“势在必行2Live concert”演唱会，6月14、15日在高雄驳二、台中方舟加场演出 。8月，发行个人创作专辑《摇滚小日子》，该专辑可以看作是李玉玺个人音乐路程的纪念集，每一首歌曲都特别标明了创作时间，专辑发行首周在五大唱片榜上拿下冠军，在玫瑰大众销售榜排名第4位 ；专辑中的歌曲《放下, 旅行》被偶像剧《再说一次我愿意》选为片尾曲 。

上海，9月28日下午，浪漫爱情电影《雨衣》举行了新闻发布会。来自日本的女主角板野友美、来自中国台湾的男主角李玉玺以及社会各界的媒体朋友出席了本次新闻发布会。根据痞子蔡的同名小说改编，《雨衣》讲述的是日本女留学生雨子与中国大学生阿智的友谊和爱情故事。新闻发布会现场，制片人吴思远先生透露电影《雨衣》将打破以往爱情片圆满的结局，而是要献给那些曾经相爱但不能在一起的情侣。影片计划于明年情人节上映希望本片可以开启年轻一代中日友好合作的桥梁。女主角板野友美表示与男主角李玉玺相处融洽，不会受限于语言沟通的障碍，而作为歌手出道的李玉玺在发布会现场自弹自唱了《外面的世界》，饱受现场媒体的好评。最后吴思远先生还透露了日本经典电影《追捕》中的女演员中野良子也会前来客串，令人对电影期待满满。

李玉玺身兼“全创作歌手”、“电影新星”、“抢手广告代言人”三重身份，出道不久便备受瞩目。其个人首张全创作专辑《摇滚小日子》8月发行后持续热销，连续冲击权威唱片行排行榜前三名！李玉玺8/29于台北举办的李玉玺“Me ,Myself and I”首场个人演唱会亦是座无虚席，摇滚小王子点燃了整个会场的热情！

夹带着新晋小鲜肉李玉玺的火热效应，电影《我的少女时代》可谓来势汹汹。《我的少女时代》讲述了“路人少女”暗恋校草李玉玺，“校霸”明爱校花，两人因此组成史上最强失恋联盟，用尽各种拆散大法，一路跌跌撞撞笑料百出的校园爱情故事。作为主演的李玉玺更为该片量身打造了插曲《我们青春》和《FOR YOU》，在台湾和香港上映时，李玉玺的歌声亦引起了不小的反响，成双城热播之势。