2012年欧洲杯正赛期间，葡萄牙与荷兰、德国、丹麦同居B组，该组也成为了公认的“死亡之组”。小组赛首场对阵德国，C罗虽有上佳表现，然而葡萄牙仍以0:1惜败。C罗于小组赛B组最后一场梅开二度，帮助葡萄牙2:1战胜荷兰，成功从死亡之组中突围晋级。1/4决赛对阵捷克，在葡萄牙久攻不下的情形时，C罗于第79分钟接队友传中大力头球破门，最终葡萄牙1:0绝杀捷克晋级半决赛。半决赛对阵西班牙，两队于120分钟内战成0:0进入点球决战，最终葡萄牙点球2:4负于西班牙止步于欧洲杯四强。C罗的出色表现获得了球迷的广泛认可，并被欧足联官方评选为2012年欧洲杯最佳阵容-前锋。

2012年10月17日，27岁的C罗代表葡萄牙出战达到100场，成为葡萄牙足球史上最年轻的百场先生及第三位为国家队出场满百场的球员。自2003年8月20日首次为葡萄牙队出战，C罗用了9年时间完成了国家队第100次出战。葡萄牙足协在赛前给C罗准备了一个简短的颁奖仪式，曾127次代表葡萄牙出场的传奇菲戈给C罗颁发了100场纪念奖章和荣誉帽子。

2014年世界杯预选赛作客北爱尔兰的赛事中，C罗首次为国家队上演帽子戏法，帮助球队4:2取胜，进入世界杯预选附加赛。

2014年世界杯预选赛附加赛关键战役，葡萄牙对阵瑞典，首回合主场C罗绝杀进球帮助葡萄牙1:0取胜，次回合客场，上半场两队均无进球，下半场C罗率先打进1球，伊布连入两球逆转，但C罗连进两球上演帽子戏法，最终葡萄牙3：2力克瑞典，总比分4：2淘汰对手晋级世界杯决赛圈。4个进球全部由C罗打进，进球数追平保莱塔成为葡萄牙国家队历史第一射手。2013年C罗代表皇马和葡萄牙国家队共59场比赛打进69球，刷新个人年度进球最多的纪录。

2014年巴西世界杯正赛期间，葡萄牙与德国、美国、加纳同居G组，该组被认为是整体实力比较强劲的小组，也是2010年南非世界杯全部晋级16强的小组。C罗在世界杯热身阶段遭受了左膝伤病的困扰，葡萄牙足协为C罗做了全面检查，确诊为“左大腿肌肉损伤以及左腿髌骨肌腱存在炎症”，关于他是否能出场比赛一直是媒体和球迷关注的话题，不过C罗还是带伤打满了世界杯三场小组赛。葡萄牙最终以0:4输给德国、2：2打平美国、2:1战胜加纳，与美国队同积4分，但因为净胜球少于美国而遗憾出局。本届世界杯葡萄牙队可谓“伤兵满营”，三场比赛6个换人名额是因为比赛中球员受伤的被迫换人，出场大名单从23人变成了18人，而C罗仅是在本届世界杯中打入1球和1助攻，并非最佳状态。

2015年1月15日，在葡萄牙足协100周年庆典上，C罗被评选为葡萄牙足球百年历史上最佳球员。